溶液やタンパク質中の反応経路を支配するのは、その過程に伴う自由エネルギー変化なので、凝縮系の化学反応の自由エネルギー変化を計算 することは、量子化学における最も重要な課題の一つである。我々は、溶液系の量子化学シミュレーションを実現するために、実空間グリッド上で1電子波動関数を表現する方法を採用し、密度汎関数理論に基づく第一原理分子動力学法のプログラムを新規に開発した。さらに、溶媒分子を古典分子動力学の経験的な力場で記述することによって、ハイブリッド型の第一原理分子動力学法(Quantum Mechanical/Molecular Mechanical (QM/MM)法)に拡張した。この方法を用いて、超臨界水の特異な反応性を説明する新規な反応のメカニズムを提示した。また、QM/MM法を新規な溶液の理論（エネルギー表示の理論）と結合することにより、化学過程に伴う自由エネルギー変化を効率良く且つ正確に計算する方法を開発した(QM/MM-ER法)。現在、この方法をさらに発展させて、生体分子中の化学反応へ応用しようとしている。
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